Desde 2016 esta Fundación acolle o fondo documental de Ramón Baltar Feijoo e Ernesto Baltar Santaló, que inclúe máis de 400 cartas -moitas delas inéditas- de importancia para a historia deste país. Contén documentación, maioritariamente inédita, composta por un total de 445 pezas procedentes da familia Baltar, gardada desde Ángel Baltar Varela e principalmente por Ramón Tojo. O seu ámbito cronolóxico vai desde o tempo en que Rosalía se instala coa familia na casa da Matanza (1883) ata os anos vinte do pasado século.
O conxunto componse maiormente de correspondencia e está organizado nos seguintes apartados:
- Rosalía de Castro
- Manuel Murguía
- Alfonso Daniel Rodríguez Castelao
- Real Academia Galega
- Miscelánea (Pérez Lugín, Pardo Bazán, Alfredo Brañas, Nicasio Pajares, Aurelio Ribalta, Eugenio Carré…)
- Cartas políticas (ministros, deputados, Marqués de Figueroa…)
De entre todo o valor histórico do fondo cómpre destacar varios autógrafos de Rosalía (unha carta dirixida a Ángel Baltar), o diario do propio Ángel Baltar, amigo e protector da familia Murguía-Castro, onde se apuntan relevantes datos biográficos de Rosalía, a folla de servizos de Manuel Murguía, versos autógrafos de Ramón Rey Baltar e todo un caudal de correspondencia inédita (máis de catrocentas cartas) centrada especialmente en Ramón Tojo e a el dirixida por Manuel Murguía e a súa filla Alexandra, por Daniel Castelao e seu pai Mariano Rodríguez, por Eduardo e Rafael Dieste, César Vaamonde Lores, Ramón Rey Baltar, Andrés Martínez Salazar, Pérez Lugín, Pardo Bazán, Alfredo Brañas, Nicasio Pajares, Aurelio Ribalta, Eugenio Carré, Fortunato Cruces, Amor Ruibal, Pérez Ballesteros etc.